Setelah pelayarannya berhasil, ia menjadi guru matematika di kedai kopi dan tutor pribadi untuk anak dari Earl of Macclesfield. Ia juga menjadi tutor Philip Yorke, yang kemudian menjadi Earl of Macclesfield (1690-1764).
Baca juga: Yuk! Kenali Douglas Engelbart sang Penemu Mouse Komputer
Pada masa itulah, Jones pertama kali mendapat perhatian dari sang ahli matematika abad ke-17, Isaac Newton. Newton terkesima dengan tulisan Jones’s Synopsis yang berisikan penjelasan mengenai metode Newton untuk kalkulus dan inovasi matematika lainnya.
Dalam buku itulah, Jones pertama kali menggunakan simbol Yunani 'π' untuk menunjukkan nilai pi sebagai bilangan konstan 3,1415... Sebelum penemuan Jones, penaksiran seperti 22/7 dan 355/113 juga telah digunakan untuk menunjukkan rasionya.
Untuk menjelaskan fungsinya, ia menuliskan, “Proporsi yang tepat antara diameter dan keliling tidak akan dapat dinyatakan dalam angka". Oleh karena itu, perlu penggunaan simbol untuk mewakili angka ideal yang mendekati. Jones mengakui bahwa hanya simbol platonik murnilah yang mampu memadai.